Inició su formación con su padre, Juan Antonio Benlliure Tomás, marinero, pintor y decorador, y en los talleres de Domingo Marqués y de González de Sepúlveda. También estuvo en Roma, junto a sus hermanos José, Juan Antonio y Mariano, pero fue en Madrid y en Bilbao donde ejerció su oficio de decorador y de restaurador, pintando sencillas escenas franciscanas, bodegones y floreros. Ayudaba a sus hermanos a terminar los encargos y cuando Mariano fue nombrado director del Museo Nacional de Arte Moderno; éste le convocó para que colaborara con él en la decoración de las salas, siendo posteriormente conservador y restaurador del Museo (Fernández Martínez, D., Enciclopedia, 2006, tomo II, pp. 486-487).