Vino a España en 1829 contratado como litógrafo del Real Establecimento Litográfico que dirigía en Madrid José de Madrazo. Participó en la "Colección litográfica de los cuadros del rey de España", también fue probablemente el autor, junto a Pierre Jacques Feillet, de las estampas de la "Colección de uniformes del ejército español" que publicó
el mismo establecimiento en 1830, y algunos retratos de la familia real.
El cierre del establecimiento de Madrazo no supuso que Legrand abandonara España. Por el contrario, la libertad en la práctica de la litografía fomentó la publicación de estampas dibujadas con esta técnica y Legrand fue un activo litógrafo que colaboró desde un principio con los distintos talleres que se abrieron en Madrid -Litografía de Faure, y los establecimientos de Doroteo Bachiller, Julio Donon y Juan José Martínez, entre otros- participando en publicaciones como el "Álbum artístico de Toledo" de Manuel de Assas, las "Páginas de la vida de Jesucristo" (1850), la "Iconografía española de Valentín Carderera" (1855) y multitud de retratos para las distintas galerías que tan de moda se pusieron en España a mediados del siglo XIX (Vega, J.: "Museo del Prado. Catálogo de estampas", Museo del Prado, 1992, p. 123).